2009年，与余少群、周一围合作出演古装清宫剧《苍穹之昴》，饰演杨喜桢的女儿青筠；同年，在古装传奇剧《孔子》中，饰演孔子的生母颜征在。2010年，出演李龙跃执导的民国抗战剧《国脉风云》，饰演税务工作者周蔓莉；4月，主演张建栋执导的医疗题材剧《无影灯下》，饰演有爱心的医生陆亚南；同年，在年代抗战剧《中国1921》中，饰演富商家的小姐陶斯咏。

2011年，在年代战争剧《战争不相信眼泪》中，饰演巾帼不让须眉的蓝蔚青；随后，与韩雪、李超合作出演民国谍战剧《代号十三钗》，饰演沉着冷静、深藏不露的“一号金钗”徐子晏。

2012年，在家庭伦理剧《有你才幸福》中，饰演独立直率、爱憎分明的女孩李晴，该剧在同时段平均收视份额为5.07%，创下当年央视一套黄金档最高收视纪录；6月，与黄海冰、任正彬合作出演抗日传奇剧《那年来了鬼子兵》，饰演英俊貌美、武艺高强，占山为王的大当家尹秀茹，而这也是徐百慧首次挑战打戏。

2013年，徐百慧与佟大为、关悦合作出演家庭伦理剧《我的儿子是奇葩》，在剧中饰演性格泼辣、对待爱情忠贞、坚强率真直爽的湘妹子何花；5月，在都市爱情剧《裸嫁时代》中，饰演痴情理性的女白领白杨；6月，在年代悬疑爱情剧《淑女之家》中，徐百慧饰演文艺女青年方琪；同年，她还与佟丽娅、王耀庆合作出演了医疗题材剧《产科医生》，并在剧中饰演背负着复杂身世背景的逗比女医生朱爱萍，她也因为该剧而与佟丽娅成为了很好的闺蜜。

2014年，与翟天临、王志飞合作出演民国抗战剧《决杀》，饰演高级特工赵小雪；9月，主演年代谍战剧《风云年代》，她在剧中饰演谋略胆识不输男子的米兰妮，有着美丽高贵且柔弱的外表，和极其特殊的多重身份；同年，与孙俪、刘涛、方中信合作出演古装传奇剧《芈月传》，饰演芈姝陪嫁媵妾孟昭氏，爱耍心机却智商堪忧；该剧播出后以34城收视达4.012，创东方卫视12年来电视剧收视纪录，收视位列2015年联播剧第一，同时，网络播放量也突破200亿。

2015年，在都市情感剧《大好时光》中，饰演知性干练的海归会计师珊珊，胡歌初恋女友；随后，在电影《钱囧》中饰演女老板张嘉仪；8月，在李舒执导的军垦题材电视剧《大牧歌》中，饰演外表柔弱、内心坚强的上海姑娘许静芝，是一名医学院毕业的高材生；同年，搭档张博主演知青情感剧《遥远的距离》，饰演善良、纯洁，如雪绒花一般的女知青苏扬，而这也是她与张博的第四次合作。

2016年，徐百慧凭借电视剧《芈月传》获得第28届中国电视金鹰奖观众喜爱的女演员奖提名。2月，出演于正担任制片人及编剧的民国玄幻爱情剧《半妖倾城》，饰演心地善良的半妖陶姑娘；4月，在习辛执导的家庭伦理剧《我的仨妈俩爸》中，饰演石英的女朋友白鸽；随后，在革命历史题材剧《建军大业》中，饰演蒋介石的夫人宋美龄；10月，在网剧《大王不容易》中饰演年轻太后。

2017年，徐百慧凭借电视剧《大好时光》荣获第13届电视剧南方盛典最受观众喜爱角色人物奖；3月，在王军执导的年代抗战剧《锻刀Ⅱ》中，饰演天资聪颖的大家闺秀曾文媛；随后，出演年代传奇剧《守护人》；5月，再次与王义明导演合作，与徐佳、林永健合作主演民国传奇剧《过河卒》，在剧中饰演三十年代的时髦上海女郎李素瑶；随后，在于正担当总制片人的清宫剧《延禧攻略》中，饰演善良正直的怡嫔；8月，与张国强搭档出演农村情感剧《太行赤子李保国》，在剧中饰演李保国教授的妻子郭素萍；11月，在年代传奇剧《共产党人刘少奇》中，饰演刘少奇妻子王光美；12月，出演曹振宇执导的年代传奇剧《燕阳春》中，饰演侠女燕阳春。

2018年，再次搭档李健领衔主演当代都市情感剧《大哥》，饰演拥有独立人格、勇于掌握自我命运的池小洁；随后，她在公安题材剧《第三警区》中，饰演年轻警探白小白；6月，在夏晓昀执导的电影《春天的马拉松》中，饰演村长夫人许纷飞；与此同时，她还完成了革命历史题材剧《外交风云》、剧情片《喜盈代村》的拍摄；12月，徐百慧荣获第15届电视剧南方盛典年度影响力女演员。

2019年，在大型话剧《耿飚将军》中饰演将军夫人赵兰香。9月19日，主演的历史、外交题材电视剧《外交风云》播出。

2020年，再次与欧阳奋强导演合作，在脱贫攻坚题材电视剧《金色索玛花》中搭档何明翰、张睿，饰演第一书记万月；7月31日，参演的史诗古装剧《浣溪沙》在横店开机，剧中饰演深居后宫、善妒多疑的吴后；在黄克敏执导的现实题材电视剧《春风又绿江南》中饰演苏晓岚。

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